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钙钛矿薄膜中光致激发态辐射复合的局域与长程扩散效应

 

基于钙钛矿半导体材料的太阳能电池引起了广泛关注,其转换效率已突破20%。除了极其优异的光伏特性,钙钛矿材料也显现了高效的光致发光量子产率和光泵激光特性,在发光二极管等多种光电子器件中显现了良好的应用前景。前期研究发现钙钛矿薄膜中光致激发态具有微米级扩散长度,使得光致激发载流子在薄膜中表现出大尺度的扩散行为。但是,钙钛矿薄膜的微观形态,特别是其空间非均匀性等因素对激发态复合特性以及材料的光伏性能的本征影响规律仍有待深入探究。

1. 钙钛矿薄膜CH3NH3PbBr3a,c)和CH3NH3PbI3b,d)的瞬态光致发光谱(a,b)和空间分辨发光强度分布(c,d)。

最近,英国剑桥大学卡文迪许实验室的Milan Vrućinić等人通过集成扫描近场光学显微镜与原子力显微镜的新技术手段,实现了多种钙钛矿薄膜(CH3NH3PbX3, X=I, Br)的空间分辨光致发光谱与薄膜微观形态的同时表征,探究了其光致激发载流子的空间复合动力学特征(见图1)。研究表明,钙钛矿薄膜内局域高质量晶化形成了空间分布的辐射复合中心,发光强度具有空间局域性。这是由于钙钛矿薄膜内辐射复合中心与周边区域间存在晶界相关的扩散或能级势垒,阻隔了激发态在不同区域间的横向扩散,从而引起辐射复合中心内激发态寿命和发光强度的提升。以上研究结果有助于指导高发光量子产率钙钛矿材料和器件研究。

相关成果以快报的形式发表于近期的Advanced Science上。